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年猝然去世之后，他就成了整个法兰克王国唯一的君主，他驱逐了弟弟的遗孀和他的侄儿，接收了弟弟卡洛曼的王国，统一了法兰克。
卡洛曼的遗孀和孩子逃亡意大利，在意大利北方的伦巴第王国避难，查尔曼国王担心有人挟制她们母子颠覆他的王国，因此在公元774年挥兵进攻意大利北部的伦巴第王国。在此战中，伦巴第惨败，意大利北部的伦巴第王国很快被他并入法兰克王国的版图，而而他的弟媳和侄儿被他俘获之后从此再没有露面，有人怀疑他们已经被查尔曼灭口。
在灭亡了意大利北部的伦巴第王国之后，查理曼的征服行动并未停止下来，他没有向属于东罗马帝国的意大利南部进军，而是向德国北方广大地区的萨克森人进攻。
时间到了公元775年，东罗马帝国皇帝君士坦丁五世的病情加重了，到了九月份，君士坦丁五世已经不省人事，九月十四日，一代帝王君士坦丁五世病逝！利奥随即借助军队的支持在君士坦丁堡登基为帝，称为利奥四世！
利奥四世登基之后，他的几个兄弟对他登基为帝颇为不服，他们在几处发动叛乱，利奥四世采用雷霆手段，指挥大军迅速平定了这些叛乱，并杀死了这几个同父异母的兄弟，彻底坐稳了皇位。。
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